Wie Miguel Mármol in seinem Testimonio schreibt, ein intellektueller, aber proletarischer junger Mann, beschloss Martí, sein Studium der Politikwissenschaften und der Rechtswissenschaften an der Universität von El Salvador abzubrechen, um für seine Gemeinschaft und seine Nation zu kämpfen. 1920 wurde er verhaftet, weil er zusammen mit anderen Studenten an einem Protest gegen die herrschende Meléndez-Quiñónez-Dynastie teilnahm. Nach seiner Verhaftung wurde er aus dem Land verbannt und hielt sich bis zu seiner Rückkehr nach El Salvador im Jahr 1925 in Guatemala und Mexiko auf.
Nach seiner Rückkehr aus dem Exil wurde Martí als Vertreter zur Konferenz der Antiimperialistischen Liga Amerikas in New York City entsandt. Bei seiner Ankunft in New York wurde er erneut verhaftet und dann freigelassen. In der Zwischenzeit arbeitete er mit dem nicaraguanischen Revolutionsführer Augusto César Sandino zusammen.
Martí beteiligte sich an der Gründung der Kommunistischen Partei Mittelamerikas und leitete eine kommunistische Alternative zum Roten Kreuz, die Internationale Rote Hilfe, als einer ihrer Vertreter. Ihr Ziel war es, armen und unterprivilegierten Salvadorianern durch die Anwendung der marxistisch-leninistischen Ideologie zu helfen. Im Dezember 1930, auf dem Höhepunkt der wirtschaftlichen und sozialen Depression des Landes, wurde Martí wegen seiner Beliebtheit bei den Armen des Landes und Gerüchten über seine bevorstehende Nominierung zum Präsidenten im nächsten Jahr erneut ins Exil verbannt.