Skategoryzowany przez Miguela Mármola, w jego testimonio Intelektualista, ale młody człowiek o proletariackich poglądach, Martí zdecydował się porzucić program nauk politycznych i prawa na Uniwersytecie Salwadorskim, aby walczyć o swoją społeczność i naród. W 1920 r. został aresztowany za udział wraz z innymi studentami w proteście przeciwko dynastii Meléndez-Quiñónez, która rządziła krajem. Aresztowanie doprowadziło do jego wygnania z kraju i zamieszkał w Gwatemali i Meksyku, aż do powrotu do Salwadoru w 1925 r.
Powróciwszy z wygnania, Martí został wyznaczony jako przedstawiciel, który miał udać się na konferencję Antyimperialistycznej Ligi Ameryk w Nowym Jorku. Po przybyciu do Nowego Jorku został po raz kolejny aresztowany, a następnie zwolniony. W międzyczasie pracował z nikaraguańskim przywódcą rewolucyjnym Augusto César Sandino.
Martí zaangażował się w założenie Komunistycznej Partii Ameryki Środkowej, a on prowadził komunistyczną alternatywę dla Czerwonego Krzyża, zwaną Międzynarodową Czerwoną Pomocą, służąc jako jeden z jej przedstawicieli. Jej celem była pomoc biednym i nieuprzywilejowanym Salwadorczykom poprzez wykorzystanie ideologii marksistowsko-leninowskiej. W grudniu 1930 roku, w czasie największej depresji gospodarczej i społecznej kraju, Martí został ponownie wygnany z powodu swojej popularności wśród biedoty narodowej i pogłosek o jego zbliżającej się nominacji na prezydenta w następnym roku.