În alegerile din 1977 a devenit primul primar afro-american din New Orleans, învingându-l pe consilierul municipal Joseph V. DiRosa, un coleg democrat aliat cu fostul primar Victor Schiro, cu 90.500 de voturi la 84.300. Morial a câștigat cu 95 la sută din voturile negrilor și 20 la sută din voturile albilor, care au provenit în principal din secțiile de votare din clasa de mijloc și superioară din Uptown. El a câștigat aceste alegeri fără sprijinul principalelor organizații politice locale de negri, precum SOUL și COUP. În cea mai mare parte a campaniei electorale, Morial a fost privit de majoritatea comentatorilor ca un candidat de răsfăț cu puține șanse de victorie. Morial a fost o figură polarizantă în calitate de primar al orașului New Orleans.
Morial a purtat lupte politice de lungă durată cu Consiliul Municipal, condus de rivalul său arhicunoscut Sidney Barthelemy, și cu COUP, organizația politică a lui Barthelemy. Și-a petrecut o mare parte din perioada în care a fost primar încercând să sporească puterea și influența primăriei asupra organismelor guvernamentale independente, înființate de stat, cum ar fi Consiliul pentru canalizare și apă și Consiliul pentru docuri (organismul de supraveghere a portului din New Orleans), un efort pe care l-a descris ca fiind o democratizare a guvernării orașului. A construit o puternică mașinărie de patronaj folosind angajați neclasificați ai orașului și a folosit-o pentru a-și învinge adversarii din legislativul de stat – inclusiv Hank Braden, Louis Charbonnet și Nick Connor – sponsorizându-i personal pe contestatarii puțin cunoscuți. În 1978, Braden și Charbonnet au concurat pentru un loc vacant în Senatul de stat, pe care Braden l-a revendicat cu o diferență de 14 voturi.
În primul său mandat, Morial s-a confruntat cu o grevă a lucrătorilor de la salubritate și cu o grevă a poliției care l-a determinat să anuleze sezonul 1979 al paradei de Mardi Gras. Sindicatul polițiștilor a pariat, în rândul membrilor săi, că o grevă care coincide cu Mardi Gras va forța orașul să le acorde multe dintre revendicările lor, dar Morial a refuzat să cedeze și a fost susținut de liderii multor echipe de carnaval din oraș. Krewes din New Orleans fie și-au anulat paradele din acel an, fie le-au mutat în suburbii din alte parohii. Emblematic pentru poziția dură a lui Morial față de greviștii din poliție a fost gestul napoleonic pe care l-a făcut punându-și brațul în interiorul hainei și adoptând o postură caracteristică de pugilist la anunțul că va anula Mardi Gras.
Cele mai multe dintre realizările lui Morial au avut loc în primul său mandat de primar. Dezvoltând eforturile predecesorului său Moon Landrieu, Morial a redobândit angajamentul orașului față de acțiunea afirmativă în angajarea muncitorilor orașului și a introdus cote de angajare a minorităților pentru contractorii orașului. Proporția angajaților de culoare în forța de muncă a orașului a crescut de la 40% în 1977 la 53% în 1985, în timpul mandatului lui Morial. În timpul administrației lui Morial, numărul ofițerilor de culoare din cadrul NOPD a crescut, ajungând să reprezinte o treime din forța de poliție. Dar incidentele continue de brutalitate polițienească – mai ales uciderea de către poliție a patru negri în Algiers în 1980 – au afectat reputația lui Morial în comunitatea de culoare.
Morial a fost responsabil pentru obținerea finanțării federale Urban Development Action Grant (UDAG) pentru mai multe proiecte majore, inclusiv Canal Place și dezvoltarea Jax Brewery din Cartierul Francez. El a continuat să susțină accentul pus de primarul anterior Moon Landrieu pe turism și a încercat să diversifice economia prin dezvoltarea districtului industrial Almonaster-Michoud din New Orleans East, numit în prezent New Orleans Regional Business Park. Downtown New Orleans a cunoscut un boom imobiliar impresionant, fiind construite mai multe turnuri de birouri pentru a găzdui sediile centrale, sau birourile regionale mari, pentru companii precum Freeport-McMoRan, Pan American Life Insurance, Exxon, Chevron, Gulf Oil, Amoco, Mobil, Murphy Oil și Texaco. Până la mijlocul anilor 1980, aceste firme, alături de alți mari angajatori, cum ar fi Royal Dutch Shell, Louisiana Land and Exploration și McDermott International, angajau mii de funcționari în centrul orașului, iar alte mii de persoane erau angajate de alte firme care le furnizau servicii. Din cauza unei multitudini de factori, inclusiv explozia petrolului (1986), fuziunile și reducerile de personal inexorabile ale corporațiilor și sprijinul mai puțin eficient din partea departamentelor de dezvoltare economică ale administrațiilor ulterioare, niciuna dintre aceste firme, sau succesoarele lor, nu mai păstrează astăzi o prezență importantă în New Orleans – în afară de Shell și Pan American Life Insurance.
Morial și-a câștigat al doilea mandat în martie 1982, în urma unui tur de scrutin cu un alt democrat, Ron Faucheux, un tânăr membru democrat alb al Camerei Reprezentanților din Louisiana din partea de est a orașului New Orleans. Morial s-a impus cu 100.703 voturi (53,2%) față de cele 88.583 (46,8%) ale lui Faucheux. Faucheux a devenit mai târziu un consultant politic și expert cunoscut la nivel național.
Până la al doilea mandat al lui Morial, economia orașului încetinise, iar creșterea conflictului cu Consiliul Local a dus la o scădere a capacității administrației Morial de a guverna eficient. Târgul Mondial din 1984, care s-a desfășurat la jumătatea celui de-al doilea mandat al lui Morial, a fost un dezastru financiar jenant care a fost comentat negativ la nivel național. Târgul Mondial și-a declarat falimentul în timp ce era încă în funcțiune și nu a reușit să plătească mulți contractori, rănind mortal numeroase companii de proiectare și construcții din New Orleans. În general, eșecul financiar al Târgului Mondial a subminat grav moralul comunității și a prevestit în mod amenințător vremurile grele ale Oil Bust-ului din 1986.
După ce a îndeplinit două mandate de primar, Morial a fost împiedicat de statutul orașului să candideze pentru un al treilea mandat. El a încercat de două ori să convingă alegătorii să schimbe statutul pentru a-i permite să candideze din nou, dar ambele propuneri au fost înfrânte categoric. Forța politică a lui Morial nu s-a încheiat după ce a părăsit primăria în 1986. El s-a gândit să candideze din nou pentru funcția de primar la alegerile din 1990, iar moartea sa subită în 1989, în timpul campaniei electorale, a influențat realegerea primarului Barthelemy, deoarece Morial a murit înainte de a putea susține un adversar.
.