A moderna Village of Montour Falls é desenvolvida no local de uma antiga aldeia indígena Séneca, Queanettquaga, informalmente conhecida como Catherine’s Town depois de uma proeminente residente e líder indígena Séneca, a Rainha Catharine Montour. O pai da Rainha Catharine Montour (Peter Quebec) era um Chefe Mohawk, e sua mãe (Margaret Montour Hunter) a filha de um Chefe Oneida. Ela casaria com o chefe índio Séneca Thomas Htitson. A Tribo Séneca da Rainha Catharine Montour era membro da Confederação dos Iroqueses. Durante a Guerra da Independência da América foram sancionadas represálias contra tribos da Confederação Iroquesa que se tinham aliado à Grã-Bretanha. A infame Batalha de Newtown, Nova York (agosto de 1779) e a marcha que devastou Queanettquaga (e quarenta outras aldeias ameríndias dos lagos Finger) é conhecida como Expedição Sullivan-Clinton. Além de queimar o palácio de toros da Rainha Catharine Montour, foram cortados pomares, destruídas casas, assassinado gado e salgados os campos de cultivo. Os residentes da Cidade de Catharine dispersaram-se por áreas tão distantes como o Niágara e o Canadá. A Rainha Catharine Montour (n. 1710, falecida em 20 de fevereiro de 1804) é memorializada por um túmulo localizado no seu homónimo Catharine Trail dentro dos limites da aldeia de Montour Falls.
Até 1788 a área começou a ser colonizada por americanos europeus. Em 1805 a área era conhecida como Mill’s Landing, depois do residente local George Mills. (O vilarejo vizinho de Millport, até os tempos atuais, também recebeu o nome de George Mills). 1802 é a data mais antiga comumente usada para marcar o início da comunidade de Montour Falls – é o ano em que George Mills foi nomeado carteiro. Estima-se que a comunidade de 1802 era composta por vinte residentes – e sem lojas.
Com início em 1827 e concluído em 1833, o Canal Chemung foi construído através de Mills Landing para ligar o Rio Chemung e sua bacia hidrográfica ao Lago Séneca. Mills Landing, mais tarde Havana, tornar-se-ia comercialmente significativo dada a sua localização no topo da navegação na enseada do Lago Séneca. Na extremidade norte do lago, outro canal ligado ao Canal Erie, que leva tanto aos Grandes Lagos como ao Rio Hudson e ao porto de Nova York, para aumentar o comércio e o comércio na região. O vilarejo permaneceu sem constituição de sociedade até 13 de maio de 1836, quando adotou oficialmente um novo nome para se tornar Havana, Nova York. A vila de Havana foi designada a primeira sede do condado de Schuyler, recentemente formado, em 1854. Em 1861, a sede do condado seria transferida para Watkins Glen.
O nome atual de Montour Falls foi adotado para a vila em 20 de março de 1895. A cidade de Montour também recebeu o nome da tribo indígena Séneca matriarca americana do século XVIII, Catharine Montour.
De 1850 a 1888, a comunidade de produção de grés da região de Havana compreendia seis empresas: Savage, Parsons & Co.., Savage & Rogers, Brewer & Halm, S. T. Brewer, H. M. Whitman, J. M. Whitman e A. O. Whittemore.
Charles Cook, empresários, políticos (Comissário do Canal e Senador Estatal), filantropos e visionários, é creditado com o estabelecimento do Condado de Schuyler (1854) e Havana, Nova Iorque como sua primeira sede; a Academia Cook (originalmente a Faculdade do Povo) começou a ser construída em 1858. Hoje a mesma instalação abriga a Academia de Ciência do Fogo do Estado de Nova York. Cook também serviu como presidente do Chemung Canal Trust Bank – o mais antigo banco em funcionamento contínuo da região, que data de 1835. Em 20 de novembro de 1886, o Governador David Hill e mais de 1.000 cidadãos, associados e admiradores da Cook participaram de um serviço de homenagem realizado na Cook Academy. Um busto de Charles Cook foi dedicado ao serviço de homenagem. Charles Cook nunca se casou.
Em 1872, dois filhos nativos engenheiros de Havana, Nova York, formaram uma empresa de manuseio de materiais que chamaram Shepard Niles. Em 1902 eles construíram seu primeiro guindaste de serviço pesado e o venderam ao redor do mundo. A empresa ainda hoje está no mercado. A partir do seu site na Internet: “Gruas e guindastes que duram virtualmente para sempre – é o que a indústria espera da Shepard Niles. Nossas pontes rolantes e guindastes personalizados de classe D e E, construídos à mão, ajudaram a América a se tornar a nação industrial líder mundial, e impulsionaram nosso país através de duas Guerras Mundiais”. Enquanto a empresa está em andamento, desde sua aquisição em 1989, suas operações primárias não estão mais domiciliadas em Montour Falls.
Em 1934 o National Bank of Montour Falls está listado na lista do segundo distrito do Federal Reserve Bank. O National Bank of Montour Falls (também em 1934) é o banco emissor de uma nota de US $10,00 (dez dólares) do Federal Reserve.
Montour Falls é bem conhecido pela atração natural de uma cachoeira de 165 pés localizada no lado oeste do vilarejo. Na base da cachoeira há uma placa com o nome “She-qua-ga”, uma transliteração do seu nome Séneca. Uma ponte acima da queda d’água tem o nome de “Che-qua-ga”. Muitos nomes históricos foram gravados sob uma grande variedade de ortografias, especialmente porque vários povos tentaram transliterá-los de uma língua para outra. Esta atração também é conhecida como “Montour Falls”.
The Brick Tavern Stand, Montour Falls Historic District, e Montour Falls Union Grammar School estão listados no Registro Nacional de Lugares Históricos.