Gecategoriseerd door Miguel Mármol, in zijn testimonio, een intellectueel maar een proletarische jongeman, besloot Martí zijn opleiding in Politieke Wetenschappen en Jurisprudentie aan de Universiteit van El Salvador op te geven om te strijden voor zijn gemeenschap en natie. In 1920 werd hij gearresteerd omdat hij samen met andere studenten had deelgenomen aan een protest tegen de Meléndez-Quiñónez dynastie, die het land regeerde. Zijn arrestatie leidde vervolgens tot zijn verbanning uit het land, en hij verbleef in Guatemala en Mexico tot zijn terugkeer naar El Salvador in 1925.
Teruggekeerd uit ballingschap, werd Martí aangewezen als vertegenwoordiger om naar de conferentie van de Anti-Imperialist League of the Americas in New York City te gaan. Bij zijn aankomst in New York werd hij opnieuw gearresteerd en vervolgens vrijgelaten. In de tussentijd werkte hij samen met de Nicaraguaanse revolutionaire leider Augusto César Sandino.
Martí raakte betrokken bij de oprichting van de Communistische Partij van Midden-Amerika, en hij leidde een communistisch alternatief voor het Rode Kruis, genaamd Internationale Rode Hulp, waarvan hij een van de vertegenwoordigers was. Het doel was arme en kansarme Salvadoranen te helpen door gebruik te maken van de Marxistisch-Leninistische ideologie. In december 1930, op het hoogtepunt van de economische en sociale depressie in het land, werd Martí opnieuw verbannen vanwege zijn populariteit onder de armen van het land en geruchten over zijn aanstaande nominatie voor het presidentschap het jaar daarop.