Het huidige dorp Montour Falls is gebouwd op de plaats van een voormalig indianendorp van de Seneca, Queanettquaga, informeel bekend als Catherine’s Town naar een prominente inwoner en leider van de Seneca indianen, koningin Catharine Montour. De vader van koningin Catharine Montour (Peter Quebec) was een Mohawk opperhoofd, en haar moeder (Margaret Montour Hunter) de dochter van een Oneida opperhoofd. Zij zou trouwen met het Seneca Indiaanse opperhoofd Thomas Htitson. De Seneca stam van koningin Catharine Montour was lid van de Iroquois Confederatie. Tijdens de Amerikaanse Onafhankelijkheidsoorlog werden represailles genomen tegen stammen van de Iroquois Confederatie die zich hadden geallieerd met Groot Brittannië. De beruchte nabijgelegen Slag bij Newtown, New York (augustus 1779) en de mars die Queanettquaga (en veertig andere Indianendorpen in de Finger Lakes) verwoestte, staat bekend als de Sullivan-Clinton Expeditie. Niet alleen werd het houten paleis van koningin Catharine Montour in brand gestoken, ook werden boomgaarden omgehakt, huizen vernield, vee vermoord en akkers gezouten. Inwoners van Catharine’s Town verspreidden zich naar gebieden zo ver weg als Niagara en Canada. Koningin Catharine Montour (1710, overleden 20 februari 1804) wordt herdacht met een grafheuvel op haar naam Catharine Trail binnen de dorpsgrenzen van Montour Falls.
In 1788 begon het gebied zich te vestigen door Europese Amerikanen. In 1805 stond het gebied bekend als Mill’s Landing, naar de plaatselijke bewoner George Mills. (Het nabijgelegen dorp Millport, tot op de dag van vandaag, is ook vernoemd naar George Mills). 1802 is de vroegste datum die gewoonlijk wordt gebruikt om het begin van de Montour Falls gemeenschap aan te geven – het is het jaar waarin George Mills tot postmeester werd benoemd. Geschat wordt dat de gemeenschap in 1802 uit twintig inwoners bestond – en geen winkels.
Beginnend in 1827 en voltooid in 1833, werd het Chemung Kanaal door Mills Landing aangelegd om de Chemung Rivier en haar waterscheiding met Seneca Lake te verbinden. Mills Landing, later Havana, zou van commercieel belang worden gezien de ligging aan het begin van de scheepvaart op de inham van Seneca Lake. Aan de noordkant van het meer sloot een ander kanaal aan op het Erie-kanaal, dat zowel naar de Grote Meren als naar de Hudson-rivier en de haven van New York City leidde, om de handel en commercie in de regio te vergroten. Het dorp bleef onbevoegd tot 13 mei 1836, toen het officieel een nieuwe naam aannam en Havana, New York werd. Het dorp Havana werd in 1854 aangewezen als de eerste county seat van het nieuw gevormde Schuyler County. In 1861 zou de county seat worden verplaatst naar Watkins Glen.
De huidige naam Montour Falls werd op 20 maart 1895 voor het dorp aangenomen. De stad Montour is ook genoemd naar de 18e-eeuwse inheemse Amerikaanse Seneca stam matriarch, Catharine Montour.
Van 1850 tot 1888 bestond de Havana aardewerk productie gemeenschap in het gebied uit zes bedrijven: Savage, Parsons & Co., Savage & Rogers, Brewer & Halm, S. T. Brewer, H. M. Whitman, J. M. Whitman en A. O. Whittemore.
Charles Cook, zakenman, politicus (Canal Commissioner en State Senator), filantroop en visionair, wordt gecrediteerd met de oprichting van Schuyler County (1854) en Havana, New York als haar eerste County Seat; de Cook Academy (oorspronkelijk het People’s College) begon met de bouw in 1858. Vandaag de dag is dezelfde faciliteit de thuisbasis van de New York State Academy of Fire Science. Cook was ook president van de Chemung Canal Trust Bank, de oudste nog in bedrijf zijnde bank in de regio, die dateert uit 1835. Op 20 november 1886 werd op de Cook Academy een eerbetoon gehouden dat werd bijgewoond door gouverneur David Hill en meer dan 1.000 burgers, medestanders en bewonderaars van Cook. Tijdens de herdenkingsdienst werd een borstbeeld van Charles Cook gewijd. Charles Cook is nooit getrouwd.
In 1872 vormden twee ingenieurs uit Havana, New York, een materiaalverwerkingsbedrijf dat zij Shepard Niles noemden. In 1902 bouwden ze hun eerste zware kraan en verkochten die over de hele wereld. Het bedrijf bestaat vandaag de dag nog steeds. Van hun website: “Werkpaard kranen en takels die vrijwel eeuwig meegaan – dat is wat de industrie verwacht van Shepard Niles. Onze met de hand gebouwde kranen en takels voor zwaar gebruik van klasse D en E hebben Amerika geholpen om ’s werelds toonaangevende industriële natie te worden en hebben ons land door twee wereldoorlogen heen geholpen. Hoewel het bedrijf nog steeds bestaat, zijn de primaire activiteiten sinds de overname in 1989 niet langer in Montour Falls gevestigd.
In 1934 wordt de National Bank of Montour Falls vermeld in het rooster van de Federal Reserve Bank Second District. De National Bank of Montour Falls (ook 1934) is de uitgevende bank op een US $ 10,00 (tien-dollar) Federal Reserve biljet.
Montour Falls is bekend om de natuurlijke attractie van een 165-voet waterval gelegen aan de westkant van het dorp. Aan de voet van de waterval staat een bord met de naam “She-qua-ga”, een transliteratie van de Seneca-naam. Op een brug boven de waterval wordt de naam geschreven als “Che-qua-ga”. Veel historische namen zijn geregistreerd onder een grote verscheidenheid van spellingen, vooral omdat verschillende volkeren probeerden ze te translitereren van de ene taal naar de andere. Deze attractie staat ook bekend als “Montour Falls”.
De Brick Tavern Stand, Montour Falls Historic District, en Montour Falls Union Grammar School zijn opgenomen in het National Register of Historic Places.